Les collections de l'ancien "musée archéologique" sont en grande partie formées par le cabinet de curiosités du président de Robien, auquel s'ajoutent les objets appartenant à la Société archéologique d'Ille-et-Vilaine. L'Etat est venu compléter ces richesses de nombreux dépôts provenant des musées de Cluny et du Louvre. Constamment enrichi au cours du XIX^e siècle et au début du XX^e siècle, cet ensemble a peu évolué depuis la division entre le musée des Beaux-Arts et le musée de Bretagne. C'est ainsi que le musée de Bretagne conserve l'ensemble des pièces qui, par leur origine ou leur provenance, illustrent l'histoire et l'archéologie de la région.

Si l'archéologie égyptienne offre un ensemble cohérent dominé par l'importante stèle du Moyen Empire donnée par le docteur Godefroy en 1871, les autres collections sont souvent plus spécialisées. La civilisation grecque est représentée par une importante suite de céramiques corinthiennes et attiques dont la majeure partie provient de la collection Campana. Bronzes et céramiques permettent d'évoquer l'histoire et l'art des Etrusques. Quant à la civilisation romaine, elle doit au président de Robien un groupe de petits bronzes de belle qualité. Pour toutes ces civilisations, celui-ci a d'ailleurs constitué une belle collection d'intailles et de camées, qui compte près de cent cinquante pièces.

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